Publikationen

Doktorarbeit

   Diplomarbeit

Kontakt

Dr. Christian Stellmach

Fourierspektroskopie an U_xLa_1-xS Systemen

Diplomarbeit im Fach Physik
Christian Stellmach
November 2001

Mentor: Prof. J. Schoenes

Die komplette Arbeit kann hier geladen werden:
Diplomarbeit PDF-Format, 1.5MB

Zusammenfassung

Das Ziel dieser Arbeit war die optische Untersuchung der elektronischen Struktur von U_xLa_1-xS Verbindungen verschiedener Konzentrationen (x= 1, 0.55, 0.15, 0.08 und 0) im der Nähe der Fermienergie E_F. Dazu wurden Reflektivitätsmessungen im infraroten Spektralbereich mit Hilfe der Fourierspektroskopie durchgeführt. Eine vorhandene Reflexionseinheit für das Spektrometer wurde dafür modifiziert und weiterentwickelt und so eine Untersuchung der kleinflächigen Proben ermöglicht.

Aus den Reflektivitätsdaten wurden mit Hilfe der Kramers-Kronig-Transformation die optischen Konstanten berechnet. Die Resultate für die Randkonzentrationen US und LaS stimmen mit publizierten Arbeiten überein. Die optischen Konstanten konnten durch eine Überlagerung von einem Drudeterm und mehreren Lorentzoszillatoren für alle Urankonzentrationen theoretisch dargestellt werden. Es wurde eine insgesamt gute Übereinstimmung über den gesamten Energiebereich gefunden.

Bei US wurden für Energien bis 3 eV drei optische Übergänge identifiziert. Es handelt sich in Übereinstimmung mit Literaturdaten um zwei Interbandübergänge bei 1,16 eV (A) und 2,61 eV (B) und um eine besondere Phonon-Anregung bei ca. 60 meV (O). Wie Vergleiche mit theoretischen Arbeiten ergeben, werden die Interbandübergänge als 5f(E_F) -> 6d_dt2g Übergang (A) und 6d₁ -> 5f Übergang (B) interpretiert. Erwartungsgemäß senkt die Verringerung der Urankonzentration x die Oszillatorstärke dieser Übergänge. Der Übergang A verschiebt sich bei Verringerung der Urankonzentration zu niedrigeren Energien. Dies wird als Folge der Verschmälerung des f-Bandes am Ferminiveau interpretiert.

Der Übergang O kann als Dreiteilchen-Prozeß verstanden werden, bei dem das eingestrahlte Photon ein Phonon und einen d <-> f Übergang am Ferminiveau anregt. Diese Anregung ist bei x = 0.55 nicht mehr zu erkennen. Eine mögliche Deutung dieser verhältnismäßig hohen Schwächung ist, daß das f-Band bei E_F nicht der einzige Zustand der f-Elektronen und bei x = 0.55 verhältnismäßigwenig besetzt ist. Diese Theorie wird von publizierten Magnetisierungs- und Leitfähigkeits-Messungen gestützt. Weiteren Aufschluß sollten Untersuchungen der Konzentrationen zwischen x = 0.55 und 1 liefern.

Die Anpassung der optischen Konstanten im niederenergetischen Bereich hat ergeben, daß insbesondere bei den Verbindungen mit geringer Urankonzentration die Annahme einer konstanten Dämpfung im Drudeterm ein nur bedingt zufriedenstellendes Resultat liefert. Eine genauere Analyse ergab, daß die Dämpfung des Drudeterms und die effektive Masse als energieabhängig interpretiert werden kann. Es hat sich gezeigt, daß die effektive Masse bereits ab einer Urankonzentration x = 0.08 bei niedrigen Photonenenergien stark ansteigt, was auf einen spürbaren Einfluß von f-Zuständen in der Nähe des Ferminiveau hindeutet.

Für die höheren Konzentrationen x = 0.55 und 1 war eine Ermittlung der Energieabhängigkeit von Dämpfung und effektiver Masse auf diese Weise nicht möglich, w eil die Spektren bis in den niederenergetischen freien Elektronenbereich von den beschriebenen Übergängen beeinflußt sind. Zu erwarten ist ein stärkerer Einfluß der f-Zustände des Urans auf das Verhalten der Dämpfung und effektiven Masse bei Erhöhung der Konzentration. Dieser wichtigen Fragestellung sollte in zukünftigen Arbeiten nachgegangen werden.